木造2階建ての旧駅舎は、大正13年(1924年)に竣工。東京都内では国立駅の駅舎が解体された後は、もっとも古い木造駅舎駅舎として親しまれ、原宿のシンボル的な存在であった。週末ともなれば、先端の風俗やファッションの若者たちであふれ、古さと新しさが奇妙なコントラストを見せた。 駅のホームは通常は1,2番線だけが使われているが、初詣の時期には明治神宮側の3番線が使用される。また、少し代々木寄りには皇室用列車が発着するための原宿駅側部乗降場、通称「宮廷ホーム」があるが、ほとんど使われることはなくなった。 令和2年(2020年)、新駅舎が開業し、趣のある旧駅舎は解体された。JR東日本は旧駅舎の外観をできるだけ再現して建て直すとしている。